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鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs），近年來(lái)成為了新興綠色環(huán)保電池的代表。而影響其性能的空穴傳輸材料（HTMs）的設(shè)計(jì)主要依賴于實(shí)驗(yàn)者定性與識(shí)別 HTM 結(jié)構(gòu)中的模式。

這種方法缺乏對(duì)新材料的機(jī)制理解，同時(shí)還需要在高維數(shù)據(jù)集中進(jìn)行模式識(shí)別。研究人員嘗試使用機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）結(jié)合有機(jī)合成以深入研究，試圖合成更有效的聚合物。

然而，盡管這些聚合物的不溶性特性減少了純化挑戰(zhàn)并豐富了數(shù)據(jù)庫(kù)，但限制了這類材料的更廣泛應(yīng)用。

這些最新研究中出現(xiàn)的一個(gè)普遍發(fā)現(xiàn)是，自主優(yōu)化算法不僅需要足夠大的數(shù)據(jù)量，還需要數(shù)據(jù)多樣性，這就需要合成結(jié)構(gòu)多樣的分子的可能性。

為了快速篩選優(yōu)化電池所需的新型材料，團(tuán)隊(duì)提出一種機(jī)器算法模型來(lái)協(xié)助他們進(jìn)行工作。該成果以「Inverse design workflow discovers hole-transport materials tailored for perovskite solar cells」為題，于2024 年 12 月 12 日刊登于《Science》。

為了獲得準(zhǔn)確的趨勢(shì)，在均勻的器件條件下表征這些分子的性能，需要對(duì)其中的標(biāo)準(zhǔn)器件進(jìn)行基于 PTAA 的優(yōu)化。團(tuán)隊(duì)希望能夠加速新型高性能 HTMs 的發(fā)現(xiàn)，從而提高鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的整體性能和商業(yè)競(jìng)爭(zhēng)力。

逆向設(shè)計(jì)工作流程

在結(jié)合了所有可用的商業(yè)單體后，團(tuán)隊(duì)使用木偶聯(lián)反應(yīng)規(guī)則創(chuàng)建虛擬的分子組合，從源數(shù)據(jù)庫(kù)中隨機(jī)選擇分子進(jìn)行密度泛函理論（DFT）計(jì)算，生成包含 13,000 個(gè)分子的數(shù)據(jù)庫(kù)。隨后，他們根據(jù)特定的規(guī)則從中間數(shù)據(jù)庫(kù)中選擇分子，用于模型訓(xùn)練和迭代驗(yàn)證。

通過(guò)內(nèi)部的高通量（HT）平臺(tái)合成、純化和表征合成數(shù)據(jù)庫(kù)中的分子，可以將合成的分子用作 PSC 中的 HTMs，并在器件和半器件中表征。

隨后，在 HTM 描述符和設(shè)備參數(shù)上訓(xùn)練模型。新的分子被預(yù)測(cè)、合成和實(shí)驗(yàn)測(cè)量后，會(huì)被反饋到數(shù)據(jù)庫(kù)中。如此重復(fù)迭代，直到從集合中發(fā)現(xiàn)最佳 HTM。

圖示：逆向流程方法概述。（圖片來(lái)自論文）

在這個(gè)研究中，高斯過(guò)程（GP）回歸被選為貝葉斯優(yōu)化（BO）的代理模型，因?yàn)樗峁┝瞬淮_定性度量，而這對(duì)于貝葉斯優(yōu)化中的采集策略至關(guān)重要。

貝葉斯優(yōu)化策略會(huì)選擇最有潛力的新分子進(jìn)行合成和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。貝葉斯優(yōu)化考慮了模型的預(yù)測(cè)不確定性，以平衡探索，例如尋找新的有潛力的分子和利用改進(jìn)已知的高性能分子。

在某些情況下，模型可能同時(shí)預(yù)測(cè)多個(gè)性能指標(biāo)（如功率轉(zhuǎn)換效率 PCE、開(kāi)路電壓 Voc、短路電流密度 Jsc、填充因子 FF 等），這稱為多任務(wù)學(xué)習(xí)。這種方法可以幫助識(shí)別不同性能指標(biāo)之間的相關(guān)性，并可能提高預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確性。

通過(guò)這種工作流程，該模型能夠預(yù)測(cè)分子結(jié)構(gòu)對(duì)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池性能的影響，協(xié)助團(tuán)隊(duì)快速發(fā)現(xiàn)和優(yōu)化高性能材料。這種方法大大加快了新材料的發(fā)現(xiàn)速度，并減少了傳統(tǒng)試錯(cuò)方法所需的時(shí)間和資源。

ML模型與特征工程

為了更好地理解觀察數(shù)據(jù)中的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系，團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了一個(gè) ML 模型，將代表性的分子描述符與器件的 PCE 相關(guān)聯(lián)。與分類標(biāo)記相反，連續(xù)分子描述符可用于提供 ML 可讀描述，其可將未見(jiàn)的片段整合到同一本體中。

對(duì)于 ML 模型，團(tuán)隊(duì)人員尋找了一組充分捕捉設(shè)備差異而不依賴于特定假設(shè)的描述符。為了保證代表性，他們選擇了簡(jiǎn)單分子統(tǒng)計(jì)的組合，具有理論計(jì)算的特征和幾何性質(zhì)。

團(tuán)隊(duì)對(duì)提取的描述符進(jìn)行預(yù)處理，包括歸一化、標(biāo)準(zhǔn)化等，以確保模型能夠有效地處理這些數(shù)據(jù)。

考慮了特定原子在報(bào)道中與鈣鈦礦具有積極的相互作用，與影響空穴傳輸?shù)囊蛩兀绶肿觿傂院凸曹棧麄冞x擇在101個(gè)實(shí)驗(yàn)分子數(shù)據(jù)點(diǎn)的隨機(jī)10倍交叉驗(yàn)證上訓(xùn)練了不同的ML模型。

為了證明 ML 模型可以通過(guò)預(yù)測(cè)用于空穴提取的可行的新有機(jī)半導(dǎo)體來(lái)發(fā)現(xiàn)新分子，研發(fā)團(tuán)隊(duì)進(jìn)行了兩次閉環(huán)材料優(yōu)化迭代。這一過(guò)程需要通過(guò) ML 代理模型和貝葉斯選擇標(biāo)準(zhǔn)來(lái)識(shí)別潛在的候選物，自動(dòng)合成候選物。

結(jié)果顯示，新系列材料產(chǎn)生的設(shè)備 PCE 通常高于初始數(shù)據(jù)庫(kù)中材料的 PCE，證明了 ML 在“利用”模式下操作時(shí)相對(duì)于隨機(jī)采樣或網(wǎng)格搜索方法的優(yōu)勢(shì)。其中，6 個(gè)分子超過(guò)了 PTAA 的器件參考值。

在第二次迭代中，考慮到控制鈣鈦礦器件性能的眾多因素，雖然沒(méi)有發(fā)現(xiàn)全新的最終 HTM，但最終結(jié)果仍與第一次模擬相當(dāng)。這一結(jié)果肯定了工作流程的潛力和可行性。

為了獲得準(zhǔn)確的趨勢(shì)，在均勻的器件條件下表征這些分子的性能，需要對(duì)其中標(biāo)準(zhǔn)器件基于 PTAA 進(jìn)行優(yōu)化。當(dāng)探索材料性能的極限時(shí)，需要根據(jù)材料的特性調(diào)整器件參數(shù)。

模型的探索分析

為了獲得對(duì)模型所學(xué)內(nèi)容的可解釋部分的洞察能力，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步添加了實(shí)驗(yàn)材料的不同特性。并且從訓(xùn)練的 ML 模型中提取了特征重要性信息。

為了識(shí)別更具決定性的特征，團(tuán)隊(duì)決定使用遞歸特征機(jī)（RFM）進(jìn)行了特征分析。在此之中，他們選擇使用了拉普拉斯核的推廣，該推廣結(jié)合了可學(xué)習(xí)的特征矩陣 M 來(lái)計(jì)算數(shù)據(jù)點(diǎn)之間的馬氏距離。

圖示：模型分析。（圖片來(lái)自論文）

除了分子的電子性質(zhì)，合成產(chǎn)物的純度是最終器件性能的最關(guān)鍵描述符。這一發(fā)現(xiàn)證實(shí)了雜質(zhì)通常會(huì)降低整體性能，這是由于潛在的擴(kuò)散和在相鄰層中引入陷阱或不需要的摻雜。

為了擁有一個(gè)更便于解釋的模型，他們還訓(xùn)練了一個(gè)線性回歸模型，用于將特征空間減少到較低的子集。結(jié)果模型的評(píng)判標(biāo)準(zhǔn)采用了貝葉斯標(biāo)準(zhǔn)，八個(gè)特征來(lái)預(yù)測(cè) PCE。

為了讓化學(xué)家和材料科學(xué)家更清楚地了解發(fā)現(xiàn)，使他們能夠根據(jù)發(fā)現(xiàn)更深入地研究分子設(shè)計(jì)，研究人員決定使用化學(xué)語(yǔ)言來(lái)闡明 ML 的結(jié)果。特征重要性圖突出了 HOMO（最高占據(jù)分子軌道）的重要性和模型中叔胺（這里通常指 TPA）的存在。

告一段落的歸納

通過(guò)強(qiáng)調(diào)從訓(xùn)練 ML 模型中學(xué)到的雙重策略來(lái)進(jìn)行總結(jié)，該模型能夠基于分子結(jié)構(gòu)輸入來(lái)預(yù)測(cè)諸如器件性能這樣的復(fù)雜特性。這種模型可以在雙重策略中進(jìn)一步探索。

一方面，它可以用于自主工作流程，以識(shí)別和預(yù)測(cè)進(jìn)一步的新分子。另一方面，合成研究員可以使用該模型來(lái)預(yù)測(cè)特定化學(xué)空間內(nèi)新分子設(shè)計(jì)的鈣鈦礦器件性能，并且該過(guò)程可以被完全訓(xùn)練的模型中的設(shè)計(jì)規(guī)則集進(jìn)一步指導(dǎo)和支持。

展望未來(lái)，團(tuán)隊(duì)目標(biāo)是將材料發(fā)現(xiàn)和設(shè)備優(yōu)化集成到一個(gè)無(wú)縫的閉環(huán)流程中。實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)需要跨學(xué)科研究的共同努力，結(jié)合材料科學(xué)、工程和先進(jìn)計(jì)算技術(shù)的見(jiàn)解，以創(chuàng)建一個(gè)協(xié)同的工作流程。

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原文鏈接：DOI：10.1126/science.ads0901